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    利用原位紫外表征揭示Ag纳米颗粒在氧化性气氛中的动态变化过程

    发布时间:2023-02-13     浏览量:

     

    我所傅强研究员团队利用原位UV-vis及其它表征,研究了氧化铝表面OH在担载Ag纳米粒子(NPs)氧化再分散过程中的作用机制。发现Ag在载体表面上的迁移快慢(Ag分散速率)由表面OH密度决定,而Ag在氧化铝表面上的锚定多少(Ag分散容量)由表面OH量决定。相关工作以“Surface Hydroxyl-Determined Migration and Anchoring of Silver on Alumina in Oxidative Redispersion”为题发表在ACS Catalysis上。

     

    本工作利用了我所能源研究技术平台(DNL20)的紫外可见近红外分光光度计(Lambda950)。Ag纳米颗粒在波长400 nm处有一明显的吸收峰,借助于原位紫外过程探究了Ag纳米颗粒在不同OH含量/密度表面的分散速率,揭示了氧化铝表面OH在担载Ag纳米颗粒(NPs)氧化再分散过程中的作用机制。

    Figure (a)-(c)In situUV-visspectraof 2Ag/AlOOH-T-NPduring O2pretreatment from RT to 500 ℃.(d)Time dependence of the UV-vis signal intensity of 2Ag/AlOOH-T-NP and 2Ag/AlOOH-500-H2O2-NP samples upon heating in O2at 500°C.

    金属纳米颗粒的再分散过程是通过原子物种从金属聚集体分离随后在载体表面迁移并锚定而实现的。表面OH作为金属锚定位点的作用已经有较为深入的理解。但是OH对于金属物种在表面迁移扩散等动力学过程的影响以及分散微观机制还缺乏实验上的深入研究。基于原位UV-vis探究不同OH含量和不同OH密度的载体表面上Ag纳米颗粒的分散情况,结果表明Ag纳米颗粒在不同OH含量和不同OH密度的载体表面上分散的温度一致,均为500 ℃。固定波长400 nm处的原位紫外动力学实验表明Ag纳米颗粒在OH密度高的载体上的分散速率更快。以上结果为解释在OH密度在Ag纳米颗粒再分散过程中的作用提供了有力证据。

    紫外-可见-近红外分光光度计广泛用于催化材料的表征。能源研究技术平台(DNL20)的Lambda 950紫外-可见-近红外分光光度计配有完善的原位池和反应气路,光谱范围190-3000 nm、双光束、双单色器。带宽有0.5,1,2及4nm四种选择,杂散光<0.01T,波长精度为+0.1nm,波长重复性<0.05nm,光度计精度+0.003A,光度计重复性<0.001A,基线漂移<0.0001A/h,极限平直+0.001A,噪声<0.00008A。Lambda950配备150mm积分球的漫反射/透射系统:可用于薄膜、粉体、液体材料紫外/可见/近红外吸收、反射性、透射性能测试;有透散射、反射测量模式。具备100℃范围内变温测试功能。

    该工作的第一作者是我所502组博士研究生范雅梅。

    原文链接:

    https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.2c05453

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